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論文

Thermodynamic study of gaseous CsBO $_{2}$ by Knudsen effusion mass spectrometry

中島邦久; 高井俊秀; 古川智弘; 逢坂正彦

Journal of Nuclear Materials, 491, p.183 - 189, 2017/08

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2017.05.001

被引用回数：8 パーセンタイル：61.27(Materials Science, Multidisciplinary)

軽水炉のシビアアクシデント時、ボロンの影響を考慮した熱力学平衡計算によれば、燃料から放出されるCsの気相中での主な化学形の一つとして、CsBO $_{2}$ (g)が生成すると予想されている。しかし、核燃料や核分裂生成物などの熱力学データを収めた編纂物によれば、これまで報告されているCsBO $_{2}$ の蒸気圧データの不確かさのために、この解析に使用されたCsBO $_{2}$ (g)の熱力学データの信頼性は乏しいと評価されている。そのため、信頼性の高いCsBO $_{2}$ (g)の熱力学データを得ることを目的に、高温質量分析法によるCsBO $_{2}$ の平衡蒸気圧測定を試みた。その結果、CsBO $_{2}$ の平衡蒸気圧測定データを用いて、第二法則,第三法則処理により評価した気体CsBO $_{2}$ の標準生成エンタルピー $_{f}$ H $^{circ}$ $_{298}$ (CsBO $_{2}$ ,g)は、それぞれ、-700.710.7kJ/mol, -697.010.6kJ/molとなり、過去に報告されている蒸気圧データを用いて得られた第二法則,第三法則処理による $_{f}$ H $^{circ}$ $_{298}$ (CsBO $_{2}$ ,g)の差異よりも小さくなったことから、これまでよりも信頼性の高い熱力学データを取得できたことが分かった。さらに、既存の $_{f}$ H $^{circ}$ $_{298}$ (CsBO $_{2}$ ,g)についても、本研究で得られた $_{f}$ H $^{circ}$ $_{298}$ (CsBO $_{2}$ ,g)の値と誤差の範囲で一致したことから、信頼性が高いことが分かった。

論文

Oxide-metal ratio dependence of central void formation of mixed oxide fuel irradiated in fast reactors

生澤佳久; 前田宏治; 加藤正人; 宇埜正美*

Nuclear Technology, 199(1), p.83 - 95, 2017/07

https://doi.org/10.1080/00295450.2017.1314748

被引用回数：4 パーセンタイル：37.06(Nuclear Science & Technology)

照射挙動解析コードの計算結果に基づき、高速実験炉常陽で照射されたB14照射試験燃料のPIE結果から得られた組織変化のO/M比依存性について評価した。解析の結果、定比組成の酸化物燃料の組織変化は、低O/M比の酸化物燃料と比べ燃料温度が低いにもかかわらず、組織変化が進展していた。これは、以下のように考えられる。第一に、定比組成の燃料は熱伝導が高いため、燃料温度が低下する。第二に高い酸素ポテシャルによりUO $_{3}$ の蒸気圧が高くなり、ポア移動速度が速くなったものと考えられる。加えて、本解析結果は、中心空孔径は燃料温度だけでなく蒸気圧にも強く依存すること示した。

論文

Vapor species evolved from Li $_{2}$ TiO $_{3}$ heated at high temperature under various conditions

星野毅; 安本勝*; 土谷邦彦; 林君夫; 西村秀俊*; 鈴木晶大*; 寺井隆幸*

Fusion Engineering and Design, 81(1-7), p.555 - 559, 2006/02

https://doi.org/10.1016/j.fusengdes.2005.10.004

被引用回数：18 パーセンタイル：76.2(Nuclear Science & Technology)

核融合炉ブランケット用トリチウム増殖材料の第1候補材料であるチタン酸リチウム(Li $_{2}$ TiO $_{3}$ )は、高温領域でLiの蒸気圧が高いことが知られているが、さまざまな雰囲気中における確立したデータは存在しない。そこで、トリチウム回収の際の使用候補となる各種スイープガス雰囲気中における蒸発蒸気種の平衡蒸気圧を測定し、スイープガス組成によるLi $_{2}$ TiO $_{3}$ の蒸発特性への影響を調べた。スイープガス中に水素または水蒸気を添加した結果、Liを含む蒸気種の蒸気圧は、添加しない場合と比較し、約一桁高くなることがわかった。また、Liの平衡蒸気圧の温度依存性を調べた結果、Liの蒸発が始まる温度は、水素または水蒸気を添加したスイープガス雰囲気中においては約973K、真空または酸素を添加した雰囲気中においては約1273Kであることが明らかとなった。さらに、測定後の試料を観察した結果、水素雰囲気中にて測定した試料は白色から深青色と変化し、還元反応による構造変化も起きることがわかった。

論文

Impact of interfaces on nuclear materials

山脇道夫*; 山口憲司; 鈴木敦士*

Ionics, 7(4-6), p.339 - 345, 2001/07

https://doi.org/10.1007/BF02373568

被引用回数：6 パーセンタイル：37.52(Chemistry, Physical)

Li $_{4}$ SiO $_{4}$ , Li $_{2}$ ZrO $_{3}$ , Li $_{2}$ TiO $_{3}$ やLi $_{2}$ Oといった核融合炉セラミックス増殖材料の高温における蒸気圧と仕事関数変化を測定し、これら材料の熱化学的挙動を調べた。実験的に得られた蒸気圧と仕事関数変化の測定結果の間には表面における「非化学量論性」という点で緊密な関係があり、マクロ挙動とミクロ特性の間に何らかの関連があることが示唆された。

報告書

物質収支評価コードの開発 Object指向型コードの開発と解析例(I)

岡村信生; 米澤重晃

JNC TN9400 2000-034, 48 Pages, 2000/03

JNC-TN9400-2000-034.pdf:1.56MB

現在、FBR(Fast Breeder Reacotr)の実用化を目指した研究開発が進められており、社会に受け入れられる核燃料サイクルを構築するために幅広い技術を対象に調査・研究が行われている。再処理に関しては、以前は使用済燃料からUとPuを効率よく取り出すことが課せられた唯一の課題であったが、現在、核燃料サイクルシステムを構築する上で再処理に求められる事項は多岐にわたり、それらの要求へ十分に答えていく必要に迫られている。再処理技術の幅広い検討の一環として、LWR(Light Water Reactor)とは異なりFBRでは低除染の燃料が許容されることから湿式再処理のみではなく乾式再処理の研究が始まり、溶融塩や液体金属を用いた電解・抽出、元素間の蒸気圧差を利用した揮発・凝縮等の様々な手法を組み合わせたプロセスが提案されている。乾式再処理は湿式再処理ほど実証プラントの経験が多くないため、工学規模のプラントを考える上ではプロセスフロー等に未だ多くの検討余地がある。そこで乾式再処理システムの設計を行う上で最も基本となる物質収支を解析・評価する時には、工程の追加等の変更に対して柔軟に対応する必要がある。本研究は、この要求を満たす乾式再処理の物質収支評価コードを開発することを目的としている。

報告書

シビアアクシデント時の強放射能核分裂生成物の挙動に関する研究

山脇道夫*; 山口憲司*; 小野双葉*; Huang, J.*; 原田雄平; 日高昭秀; 杉本純

JAERI-Tech 2000-015, p.38 - 0, 2000/03

JAERI-Tech-2000-015.pdf:1.31MB

軽水炉のシビアアクシデント時に破損燃料から放出された核分裂生成物(FP)は、その化学形に応じて大きく異なった移行・沈着挙動を示す。これは、その化学形に応じて蒸気圧が大きく変化し、ガス状またはエアロゾル状の形態となるからである。このため、シビアアクシデント時のソースタームを精度良く評価するにあたって、シビアアクシデント条件を模擬した水蒸気や水素を含む高温条件下でのFPの化学形及び蒸気圧を精度良く知る必要がある。Cs $_{2}$ U $_{4}$ O $_{12}$ の蒸発挙動をKnudsenセル付き質量分析法により1273から1573Kの範囲でD $_{2}$ O/D $_{2}$ 雰囲気下で調べた。本実験の平均温度である1423Kにおいて、試料のCs(g)分圧は、真空下で1.97Paであり、酸素ポテンシャル測定値は-148.2kJ/molであった。D $_{2}$ (g)を導入すると、Cs(g)分圧は徐々に増加し、2.26Paに達した。また、D $_{2}$ O(g)+D $_{2}$ (g)を導入すると、Cs(g)分圧は1.56Paまで低下した。同様にCs $_{2}$ UO $_{4}$ ,BaUO $_{3}$ ,SrUo $_{3}$ の蒸発挙動を質量分析法により調べた。質量分析法で得られた実験結果は、シビアアクシデント時の環境状態に比べて狭い範囲である。そこで、計算機コードChemsageを用いて、高H $_{2}$ O/H $_{2}$ の湿潤条件や低H $_{2}$ O/H $_{2}$ の還元条件、2500Kまでの高温条件、1MPaまでの高圧条件などについて計算した。実験結果及び計算結果は、これらの環境条件が化合物の蒸発挙動に強く影響することを示した。本研究成果であるCs $_{2}$ U $_{4}$ O $_{12}$ ,Cs $_{2}$ UO $_{4}$ ,BaUO $_{3}$ ,SrUO $_{3}$ の蒸気圧の温度依存式は、原研が実施する照射済燃料からのFP放出実験計画(VEGA)の実験結果を評価する際に利用する予定である。

論文

Vaporization properties of SrUO $_{3}$ and BaUO $_{3}$ in atmospheres simulating accident conditions

Huang, J.*; 山脇道夫*; 山口憲司*; 安本勝*; 桜井聰*; 鈴木康文

Journal of Nuclear Materials, 248, p.257 - 261, 1997/00

https://doi.org/10.1016/S0022-3115(97)00202-X

被引用回数：6 パーセンタイル：47.96(Materials Science, Multidisciplinary)

黒鉛セルを用いたクヌセン・セル質量分析法により複合酸化物SrUO $_{3}$ 及びBaUO $_{3}$ の蒸発挙動を観察した。この結果、BaUO $_{3}$ では白金セルを用いた場合と比べてBa分圧が4~5桁増加することが認められたほか、SrUO $_{3}$ では大きな影響を受けないことがわかった。D $_{2}$ 及びD $_{2}$ Oを雰囲気に導入した試験についても述べるほか、熱力学関数の評価結果を紹介する。

論文

Properties of neptunium-plutonium mixed nitride solid solutions

荒井康夫; 中島邦久; 鈴木康文

Proc. of 4th Int. Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transm, 0, p.347 - 357, 1997/00

ほぼ全組成領域をカバーする、ネプツニウム・プルトニウム混合窒化物固溶体を調製し、その性質を調べた。固溶体試料はそれぞれ炭素熱還元法で調製したネプツニウム窒化物とプルトニウム窒化物の混合成型体を、窒素-水素混合ガス気流中において2023Kで熱処理することにより調製した。室温でのX線回折により単相の固溶体形成を確認するとともに、格子定数の組成依存性を調べた。また、高温質量分析法による蒸気圧測定、レーザーフラッシュ法による熱拡散率測定を行い、気相中のNp(g)及びPu(g)分圧の温度依存性ならびに組成依存性や、熱拡散率から求めた固溶体試料の熱伝導度等について新しい知見を得た。

論文

Mass spectrometric investigation of the vapor over the LnCl $_{3}$ -KCl equimolar melt (Ln=Nd,Er) at high temperatures

邑瀬邦明*; 足立吟也*; 橋本雅史; 工藤博司

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 69(2), p.353 - 357, 1996/00

https://doi.org/10.1246/bcsj.69.353

被引用回数：19 パーセンタイル：68(Chemistry, Multidisciplinary)

クヌーセン噴散マススペクトルにより、LnCl $_{3}$ -KCl(Ln-Nd,Er)等モル溶融塩からの揮発挙動を1018-1273Kの範囲で調べた。気相の化学種としてKCl、K $_{2}$ Cl $_{2}$ 、NdCl $_{3}$ 、KNdCl $_{4}$ が見出され、それらの蒸気圧が求められた。NdCl $_{3}$ 単成分浴上のNdCl $_{3}$ 蒸気圧も同様に測定した。気相錯体KNdCl $_{4}$ を形成することによるNdCl $_{3}$ のみかけの蒸気圧上昇は温度の上昇とともに低下した。反応、KNdCl $_{4}$ (g)+KCl(g)=NdCl $_{3}$ (g)+K $_{2}$ Cl $_{2}$ (g)および、KNdCl $_{4}$ (g)=KCl(g)+NdCl $_{3}$ (g)の第二法則エンタルピー変化から、気相錯体KNdCl $_{4}$ (g)が2つの架橋塩素原子と2つの末端塩素原子を有するC $_{2V}$ 型構造をもつことが示された。ErCl $_{3}$ -KCl系に関しても、測定の結果KCl、K $_{2}$ Cl $_{2}$ 、ErCl $_{3}$ 、KErCl $_{4}$ の発生が見出された。

論文

Metallic ion generation from ceramic rods by ECR ion source and thermodynamic feature of vaporization

横田渉; 奈良孝幸; 荒川和夫; 井出勝*; 上村豊*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 122(1), p.141 - 148, 1996/00

https://doi.org/10.1016/S0168-583X(96)00771-9

被引用回数：2 パーセンタイル：30.98(Instruments & Instrumentation)

ECRイオン源による金属イオン生成を、Al $_{2}$ O $_{3}$ ,Mo $_{2}$ C,BN等の8種類の棒状セラミックを直接プラズマに挿入する方式を用いて行い、6種類のものから安定なイオンビームを得た。これらの物質の固相及び凝縮相からの可能な分解反応に対して、熱力学的計算により求めた蒸気圧は9桁にわたっていた。金属イオンビームの安定性とプラズマに曝されたセラミックの表面状態には明らかな相関が見出され、これらは蒸気圧を以て説明することが可能である。このことは気化が昇華として理解できることを示している。プラズマイオンのエネルギーはスパッタリングのしきいエネルギーと同程度なため、気化に対するスパッタリングの寄与は小さいと考えられる。

論文

Research on actinide mononitride fuel

荒井康夫; 鈴木康文; 半田宗男

Global 1995, Int. Conf. on Evaluation of Emerging Nuclear Fuel Cycle Systems,Vol. 1, 0, p.538 - 545, 1995/00

アクチノイド窒化物は、優れた熱的、核的特性から高速炉用新型燃料及びTRU消滅のための専焼炉燃料の候補として着目されている。本稿では、原研で進めてきた同燃料のR&Dについて要約した。高純度のウラン、ネプツニウム、プルトニウム窒化物及びそれらの固溶体試料は、酸化物の炭素熱還元により調整し、物性測定や照射試験に用いる燃料ペレットの焼結挙動についても検討を加えた。熱伝導度、蒸気圧等の高温物性値の温度及び組成依存性を明らかにするとともに、照射挙動把握と燃料健全性実証を目的とした照射試験も並行して実施している。さらに、アクチノイド窒化物の新しい燃料サイクルへの適応性を検討するための、溶融塩中での電解試験についても簡単に触れた。

論文

Structural stability and thermodynamic properties of Zr-N alloys

小川徹

Journal of Alloys and Compounds, 203, p.221 - 227, 1994/00

https://doi.org/10.1016/0925-8388(94)90739-0

被引用回数：8 パーセンタイル：57.78(Chemistry, Physical)

Zr-N合金の状態図と熱力学的性質を、fcc,hcp,bcc型の金属副格子を有する一窒化物を仮定することにより、モデル化した。系に存在する各相は、完全に占有された金属副格子と、不完全に占有された非金属副格子とから成るものとした。状態図の特徴に基づき、hcp型及びbcc型の一窒化物の格子安定性エネルギーを評価した。実験データにモデル・パラメータを当てはめることはせずに、良い精度で合金の熱力学的性質の予測ができた。bcc型Zr-N合金の相型格子歪みの可能性にかかわる結晶学的側面を、併せて議論した。

論文

Vaporization behavior of plutonium-zirconium binary alloy

前多厚; 鈴木康文; 岡本芳浩; 大道敏彦

Journal of Alloys and Compounds, 205, p.35 - 38, 1994/00

https://doi.org/10.1016/0925-8388(94)90761-7

被引用回数：12 パーセンタイル：66.82(Chemistry, Physical)

各種のプルトニウム組成をもつPu-Zr合金のプルトニウム分圧を約1400から1900Kの温度範囲でヌセン法による質量分析により測定した。プルトニウムの活量を評価した結果、Pu-Zr系は理想溶体に近い挙動を示すが、凝縮相では理想状態から僅かに偏ることが認められた。液相状態では理想溶体を仮定し、固相ではG $^{E}$ (sol)=4500X $_{Pu}$ X $_{Zr}$ (J/mol)の過剰ギブスエネルギーをもつ規則溶体とすると,実測した固相線及び液相線温度を良く再現できることが判った。

論文

Mass spectrometric study of ternary compounds PuMC $_{2}$ (M=Fe.Co,Ni)

鈴木康文; 荒井康夫; 大道敏彦; 笹山龍雄

Journal of Nuclear Materials, 115, p.187 - 191, 1983/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(83)90307-0

被引用回数：0 パーセンタイル：0.02(Materials Science, Multidisciplinary)

三元系化合物PuFeC $_{2}$ ,PuCoC $_{2}$ ,およびPuNiC $_{2}$ の熱化学的性質をクヌーセンセルを使って質量分析法により1420Kから1920Kの温度範囲で調べた。これらの三つの化合物ではそれぞれ1650,1610,および1670Kで包晶反応がおきることが示唆された。Fe,Co,Niの蒸気圧がPuの蒸気圧よりもはるかに高かったので、転移温度以下ではこれらの蒸発プロセスは不均一蒸発である。PuFeC $_{2}$ ,PuCoC $_{2}$ ,およびPuNiC $_{2}$ の生成エネルギーを蒸気圧データから求めた。

報告書

ヘリウム気流中水分のLi $_{2}$ Oペレットへの吸着特性

吉田浩; 小西哲之; 竹下英文; 倉沢利昌; 大野英雄; 勝田博司; 渡辺斉; 成瀬雄二

JAERI-M 82-194, 47 Pages, 1982/12

JAERI-M-82-194.pdf:1.44MB

本研究は、Li $_{2}$ Oブランケット体系におけるトリチウムインベントリーに深く関係すると考えられる水分吸着特性を実験的に明らかにしたものである。実験はブランケット運転条件を想定した流通法による吸着操作で行った。実験により、Li $_{2}$ O吸着水量I $_{A}$ (mol-H $_{2}$ O/ton-Li $_{2}$ O)とヘリウム気流中水分分圧P $_{H}$ $_{2}$ $_{O}$ (atm)との関にI $_{A}$ =56.310 $^{-}$ $^{3}$ exp(13800/RT)P $^{0}$ $^{.}$ $^{6}$ $^{4}$ $_{H}$ $_{2}$ $_{O}$ なる相関関係を見出した。吸着熱は約21kcal/molでありH $_{2}$ Oの臨界温度以上における吸着が主として化学吸着によるものであることが分かった。また、Li $_{2}$ O(S)+H $_{2}$ O(g)2LiOH(S,l)なる反応により、LiOH(S,l)が生成する水分分圧及び温度の限界値が明らかにされた。

論文

Behavior of ruthenium in fluoride-volatility processes, 3; Thermal decomposition of RuOF $_{4}$

桜井勉; 高橋昭

J.Phys.Chem., 82(7), p.780 - 784, 1978/07

四フッ化酸化ルテニウム(RuOF $_{4}$ )は不安定な物質で、室温でもその酸素を放出して分解する。この熱分解は70 $^{circ}$ C付近でもっとも起こりやすく、このため蒸気圧は70 $^{circ}$ Cを超えると減少する。これらの性質は文献に記載されている性質と異なる。測定した赤外吸収スペクトルをもとに、このものの不安定な原因を論じた。

報告書

AISI316およびAISI304ステンレス鋼のヨウ素蒸気による腐食

福田健; 大森俊造

JAERI-M 5946, 24 Pages, 1975/01

JAERI-M-5946.pdf:1.07MB

ヨウ素蒸気による腐食に伴うステンレス鋼試料の重量減少を温度500 $^{circ}$ C~1000 $^{circ}$ C、ヨウ素蒸気圧0.05~0.5mmHgの範囲で熱天秤を用いて測定した。腐食初期の重量減少速度は、700 $^{circ}$ C以下の温度で試料の溶体化処理や表面処理に大きく影響される。溶体化処理した試料の場合には誘導期間があるが、これは核分裂片照射、重イオン照射あるいは機械研磨により短縮または消失し、ある場合には腐食が加速された。腐食初期に続いて定常的重量減少領域が表われる。この領域の重量減少速度は、試料の諸処理にあまり依存しないこと、700 $^{circ}$ C以上ではほぼヨウ素蒸気圧に比例すること、AISI316鋼では約800 $^{circ}$ Cで、AISI304鋼では約750 $^{circ}$ Cで最大となること、また700 $^{circ}$ C以下ではAISI304鋼の場合の方がAISI316鋼の場合より大きいが、800 $^{circ}$ C以上では差がほとんどないことなどを見出した。700 $^{circ}$ C以下では試料表面に腐食生成物層が存在することを観察した。以上の結果に基づき、腐食過程について考察した。また、揮発した腐食生成物の、温度こう配管における析出挙動についても調べた。

口頭

ソースターム評価手法の高度化に向けたFPの化学に関する研究,3; FP化合物平衡蒸気圧測定技術の開発

高井俊秀; 中島邦久; 古川智弘; 逢坂正彦

no journal, ,

シビアアクシデント進展解析コードによる破損燃料からの核分裂生成物の放出挙動評価の高精度化に向けて、FP化合物等の信頼性の高い熱力学データを整備することが必要である。本報告では種々の化学形の模擬FP試料の平衡蒸気圧測定に向けて、高温質量分析計の整備を行い、信頼性を評価した結果について述べる。

口頭

Development of measurement technique on the equilibrium vapor pressure of simulated fission products

高井俊秀; 中島邦久; 古川智弘; 逢坂正彦

no journal, ,

福島第一原子力発電所における燃料デブリの取出し準備や、ソースターム評価の高度化に向け、炉内の放射性物質分布評価精度を向上させるためには、雰囲気や制御棒材との高温化学反応の影響を考慮した計算モデルを開発し、シビアアクシデント進展解析コードの改良を進めることが必要である。こうした化学的影響評価には、熱力学解析が有益であることから、FP化合物等の熱力学データベース拡充を目的として、高温質量分析法によるFP化合物平衡蒸気圧測定試験を実施することとし、測定技術の開発を行うとともに、その信頼性評価を実施した。

口頭

トリウム溶融塩炉の過酷事故ソースターム評価の基礎的研究,1-6; 気相流動法によるフッ化物溶融塩中のCs, Iの蒸気圧測定および熱力学計算による評価

関口裕真*; 寺井隆幸*; 魚住浩一*; 小山正史*; 天本一平

no journal, ,

溶融塩炉の燃料として用いられるフッ化物溶融塩中に溶解しているCs, IのAr雰囲気下における蒸気圧を気相流動法により測定し、得られた蒸気圧を文献値や熱力学計算結果と比較検討した。今回の推算結果によるとK以外の全ての元素について実験結果は計算を有意に上回り、Kのみが同程度となった。これはフッ化物溶融塩中でのヨウ化物の活量が大きいことや、Iが選択的にCsと化合して揮発する傾向があるためと考えられる。